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2月18日,记者从中国科学技术大学获悉,该校国家同步辐射实验室姚涛教授团队与华中科技大学夏宝玉教授团队合作,与新西兰奥克兰大学王子云博士合作,综合利用多种同步辐射原位技术。等人在质子交换膜二氧化碳转化机理研究方面取得重要进展。相关研究成果近期发表在《自然》期刊上。
各种碳中和技术的发展对于解决能源和环境问题具有重要意义。基于质子交换膜技术的电催化二氧化碳转化可以生产高附加值的化学品和燃料,并且可以在大电流下长时间稳定运行。它是实现工业化碳转化的最有前途的途径之一。利用同步辐射大科学装置的多种先进表征技术,研究在役催化剂的结构演化和反应机理,对于酸稳定碳转化催化剂和膜电极系统的发展具有重要的科学意义和应用价值。
研究人员利用废旧铅酸电池制备了再生铅催化剂,并利用再生铅催化剂在较宽的pH范围内实现了较高的电催化二氧化碳转化活性。该方法在2.2伏电压、连续运行5200小时、电流密度600mA/cm2下生产甲酸,法拉第效率超过93%。
为了阐明再生铅催化剂在电催化二氧化碳转化反应中的真实活性结构,研究人员研制并自主研发了适用于X射线吸收光谱的膜电极电催化二氧化碳转化原位装置,并进行了测试合肥光源软X射线磁圈内。双色线站和北京光源XAFS线站进行了离线和原位表征。利用原位X射线吸收光谱,研究人员发现再生铅催化剂在电催化二氧化碳转化的还原电位下发生动态结构演化。金属铅和碳酸铅在还原电位下按一定比例共存是最终生产甲酸的较高选择。表现和活动的关键因素。
研究人员基于合肥光源原位红外光谱技术和自主研发的碳13同位素标记二氧化碳原位红外装置,进一步开展了电催化二氧化碳转化的原位红外研究。他们发现碳酸铅表面的气态二氧化碳首先会通过表面的活化过程进入碳酸铅晶格,然后晶格中的碳转化为最终的甲酸产物。研究人员结合理论计算揭示了再生铅催化剂的固相动态转变诱导晶格碳活化和二氧化碳转化机理。
姚涛表示,这项研究成果可以利用回收的废旧电池将二氧化碳转化为具有较高经济价值的甲酸,对于碳中和具有重要的应用价值。 (吴长风吴纯新)